ニューヨーク出身。父親のロバート・デ・ニーロ＝シニアは画家。2歳の頃に両親が離婚し、母親の元で育てられた。少年時代から演技に憧れ、名門アクターズ・スタジオに入門した。一時期ヨーロッパに出向き、各国を渡り歩きながら演技の修行をしていたこともあった。
まだ役者として無名だった頃は、同じく無名フィルムメーカーであったブライアン・デ・パルマ監督とコンビを組んでいた。その後、『ゴッドファーザー』のソニー役のオーディションを受けるも、落選。その演技力をフランシス・フォード・コッポラに買われて、続く『PART II』では若きドン・ヴィト・コルレオーネを演じ、人気を得る。その際デ・ニーロは、わざわざシチリアまで赴いてイタリア語を完璧にマスターした後、マーロン・ブランドのしゃがれ声を真似るために必死の練習をしたという。
出世作である『ゴッドファーザーPART II』をはじめ、『タクシードライバー』、『ワンス・アポン・ア・タイム・イン・アメリカ』、『アンタッチャブル』、『グッドフェローズ』、『カジノ』など犯罪映画の顔的存在であるが、本来はアクターズ・スタジオ出身の演技派であり1980年代半ばから出演するようになったコメディ映画などでも成功を収め、幅広い演技力を見せている。『レイジング・ブル』でアカデミー主演男優賞、『ゴッドファーザーPART II』でアカデミー助演男優賞を受賞。
1988年には、ジェーン・ローゼンタールと共同で、プロダクション「トライベッカ （トライベッカフィルムセンター）」を設立。初監督となった1993年の『ブロンクス物語/愛につつまれた街』など、監督や製作としても活躍している。
『レイジング・ブル』では体を鍛え上げボクサー役を演じた後、老いた主人公を演じるために体重を20キロ増やしたり、『アンタッチャブル』では頭髪を抜くなど、徹底した役作りは有名でこのような取り組みを示すデニーロ・アプローチという造語もある。
その演技はまさに変幻自在。どのような役であろうと事前の徹底したリサーチの基に、完璧な演技を観客に見せつける。『レナードの朝』での患者役は、実際の関係者が驚くほど役にはまり込んでいた。また、その演技力ゆえか、脇役で映画に登場した際は、その怪演で主役を完全に喰ってしまうことが多々ある（『バックドラフト』、『アンタッチャブル』など）。また、近年は『ミート・ザ・ペアレンツ』や『アナライズ・ユー』などのコメディにも多数出演をして好評を得ている。
2005年にイタリアのシルヴィオ・ベルルスコーニ首相が彼を「著名なイタリア系移民」として表彰しようとしたが、一部市民団体から『ゴッドファーザー』などで「イタリア＝マフィア」のマイナスイメージを植え付けた人物として批判され、表彰は沙汰止みとなった。 …もっと見る